Najmłodsza z sióstr Olsen rozpoczęła karierę aktorską w wieku zaledwie czterech lat. Pojawiała się w filmach starszych od niej o trzy lata bliźniaczek. Później zrobiła sobie kilkuletnią przerwę. W pewnym momencie starała się wrócić na ekrany, jednak po castingach, między innymi do "Małych agentów" (2001), nie otrzymała żadnej z ról. Rozważała zupełną rezygnację z show-biznesu, gdy prywatne życie jej sióstr - w szczególności anoreksja Mary-Kate - stały się ulubionymi tematami gazet i serwisów plotkarskich.
Ostatecznie Olsen postanowiła poświęcić się aktorstwu. Porzuciła castingi i rozpoczęła naukę fachu - między innymi w Nowym Jorku i Moskwie. Jej kariera rozpoczęła się w 2011 roku. Wystąpiła wtedy w trzech produkcjach. Dwie z nich, komediodramat "Pokój, miłość i niezrozumienia" oraz horror "Cichy dom", otrzymały negatywne recenzje i przeszły bez większego echa. Dla Olsen nie było to jednak ważne. Wystarczyło, że trzeci film - "Martha Marcy May Marlene" Seana Durkina - uczynił z niej jedną z nadziei młodego pokolenia aktorów.
Olsen wcieliła się w nim w młodą kobietę, która przez kilka lat żyła w komunie będącej de facto sektą. Przerażona czynami lidera kultu szuka pomocy u swej starszej siostry. Z tą nie potrafi jednak dojść do porozumienia, ani nawet wyjawić jej dramatycznych wydarzeń ze swojej przeszłości. Film ten przyniósł Olsen kilka pomniejszych nagród kół amerykańskich krytyków. Była także nominowana do Indie za najlepszy występ w filmie niezależnym oraz Rising Star - wyróżnienia przyznawanego przez Brytyjską Akademię Filmową najzdolniejszym młodym aktorom.
Dzięki artystycznemu sukcesowi "Martha Marcy May Marlene" Olsen mogła przebierać w propozycjach filmowych. Niestety, w kolejnych latach nie otrzymała kolejnej roli na miarę swojego talentu.
W 2014 roku Olsen wystąpiła w blockbusterze "Godzilla" Garetha Edwardsa. Wcieliła się w nim w żonę żołnierza, starającą się uchronić swoją córkę podczas walki wielkich potworów. Jej rola była minimalna, poza tym w tym filmie nie chodziło o ludzi, tylko o Godzillę. W tym samym roku Olsen pojawiła się w scenie w trakcie napisów "Kapitana Ameryki: Zimowego żołnierza" jako posługująca się telekinezą i telepatią Wanda/Scarlet Witch i tym samym dołączyła do kinowego uniwersum Marvela.
Rolę nieśmiałej dziewczyny obdarzonej ogromną mocą powtórzyła w trzech superbohaterskich produkcjach - w "Avengers: Czasie Ultrona" (2015), "Kapitanie Ameryce: Wojnie bohaterów" (2016) oraz "Avengers: Wojnie bez granic". Ma się w nią wcielić także we wchodzącej na ekrany kin w kwietniu 2019 roku superprodukcji "Avengers: Koniec gry". Aktorka jest także zakontraktowana do zagrania Wandy w serialu "The Vision and Scarlet Witch", który opowie o związku jej postaci z androidem Visionem (Paul Bettany).
Między kolejnymi Marvelami Olsen występowała w innych filmach. W 2015 roku wcieliła się w żonę popularnego piosenkarza country Hanka Williamsa w nieudanej biografii "I Saw the Light" Marca Abrahama. O wiele lepszym filmem okazał się "Wind River. Na przeklętej ziemi" Taylora Sheridana. Wcieliła się w młodą agentkę FBI, która musi rozwikłać tajemnicę morderstwa nastoletniej dziewczyny. Do zbrodni doszło na terenie indiańskiego rezerwatu, a miejscowi są niechętnie białej nieznajomej. Agentka musi skorzystać z pomocy lokalnego tropiciela (Jeremy Renner). Sensacyjny thriller pokazano w sekcji pozakonkursowej podczas festiwalu w Cannes, gdzie otrzymał dobre recenzje oraz nagrodę dla reżysera. Pochwały zebrała także para głównych aktorów.
Ostatnim poza-marvelowym projektem Olsen był serial internetowy "Sorry for Your Loss". Opowiadał on o młodej wdowie, która po śmierci męża wyprowadza się do swojej matki i siostry. Jednocześnie wciąż rozpamiętuje dawne sytuacje z życia małżeńskiego. Wyprodukowany dla Facebook Watch serial został ciepło przyjęty przez krytykę, a Olsen otrzymała za niego nominację do nagrody Critic's Choice.
!["Igrzyska śmierci: Wschód słońca w dniu dożynek" [trailer]](https://i.iplsc.com/000MN100QSUVVSB6-C401.webp)
