Urodzony w północnych Indiach Naveen Andrews był tak naprawdę jedynym aktorem, do którego zwrócili się filmowcy. "Wystarczyły nam jego role w Angielskim pacjencie oraz Zagubionych, by zrozumieć, że jako aktor ma niesamowity zasięg emocjonalny", mówi Bernstein. A Hirschbiegel dodaje, że przy czytaniu scenariusza w roli Hasnata wyobrażał sobie właśnie Andrewsa. "Uwielbiam wątek romantyczny Angielskiego pacjenta pomiędzy Juliette Binoche i Naveenem Andrewsem. Został we mnie na bardzo długo. Powiedziałem sobie, że potrzebuję tego faceta do mojego filmu". Jeffreys opowiada, że postać Khana była najtrudniejsza do napisania. "Bardzo opierał się życiu publicznemu. Podziwiam tego człowieka i mam nadzieję, że doceni nasze starania, by przywrócić jego osobę do historii życia Diany", mówi scenarzysta. Andrews miał przed sobą trudne zadanie wcielenia się w człowieka, który ciągle żyje, ale bardzo ceni sobie skrytość i życie prywatne. "Uważam, że Naveen oddał sedno tego, kim był i jest Hasnat. Jego bohater ma wielki urok, ale jest także bardzo wrażliwy i kocha życie", podkreśla Bernstein.
Po przeczytaniu scenariusza Andrews zapalił się do projektu. "Od dawna chciałem zagrać w prawdziwej historii miłosnej, czymś na wzór Spotkania Davida Leana". Aktor był wdzięczny, że mógł nawiązać relacje z ludźmi, którzy znali osobiście granego przez niego chirurga. Dzięki tym rozmowom był w stanie ukazać człowieka z krwi i kości. Pomogły mu również nieliczne istniejące materiały video z udziałem Khana, w szczególności wywiad sprzed kilku lat. "Dowiedziałem się, że Hasnat jest niezwykle oddany swej profesji, to jego prawdziwe powołanie. Jest także bardzo męski i wydaje się opierać neurozom, które nękają wielu współczesnych mężczyzn". Filmowcy od samego początku chcieli potraktować postać Khana z odpowiednią subtelnością i szacunkiem. "Tworzenie filmu z nim w jednej z głównych ról to wielka odpowiedzialność", przyznaje Bernstein. Choć filmowcy wiedzieli, że Khan jest świadom powstawania ich filmu, przyznają, że nie mieli okazji, by z nim o tym porozmawiać. A Hirschbiegel wyznaje, że nie wie, czy byłby w stanie to zrobić. "Rozumiem, jak tragiczne muszą dla niego być te wspomnienia. Każdy, kto był prawdziwie zakochany, musi zdawać sobie przynajmniej częściowo sprawę, co to znaczy utracić swoją życiową miłość. Wiem, że on w końcu zobaczy nasz film, mam nadzieję, że wszystko zrobiliśmy dobrze".
Watts i Andrews byli wspierani przez ekipę utalentowanych brytyjskich aktorów, którzy wcielili się w kluczowe postaci drugoplanowe. Możliwość porozmawiania z prawdziwymi osobami, które miały zostać przedstawione na ekranie, sprawiła, że proces castingu okazał się w miarę łatwy, choć Hirschbiegel przyznaje, że nie szukali sobowtórów. "Do roli Jephsona poszukiwałem kogoś o odpowiedniej posturze oraz charyzmie. Prawdziwy Jephson jest o wiele mocniejszy", mówi reżyser. Charles Edwards, który zyskał sławę dzięki serialowi "Downton Abbey", potwierdza, że nie jest fizycznie podobny do swojego bohatera. "To raczej sugerowanie Jephsona, niż wierna rekreacja fizyczna", mówi aktor. "Podobało mi się, że w filmie nie pojawiają się Karol oraz Królowa Elżbieta, lecz raczej ludzie, którzy są mniej od nich znani, ale rzucają ciekawsze światło na samą Dianę". Szukając aktora do roli Paula Burrella, Hirschbiegel odkrył kilka negatywnych artykułów w prasie na jego temat, ale zdecydował się zatrudnić osobę, która sprawi, że widzowie będą w stanie z tą postacią sympatyzować. "Musimy pamiętać, że Paul był w pewnym momencie bardzo bliski Dianie. Kochał ją i musiał być zdruzgotany po jej śmierci". Douglas Hogde wypowiadał się z początku o projekcie bardzo ostrożnie. "Kiedy jednak usłyszałem, że reżyseruje Oliver, wiedziałem, że to nie będzie błaha opowiastka dla mas".
Hodge był w wielkim szoku jak wiele napisano o Burrellu i ile kłamstw na swój temat mężczyzna sam stworzył. Aktor odkrył niezliczone książki, setki godzin archiwalnych nagrań, w tym nawet zapis telewizyjnego realisty show z jego udziałem. "Obejrzałem wszystko, ale nie interesowało mnie dokładne odzwierciedlenie Burrella, lecz ukazanie jego oddania Dianie, jego przywiązania do szczegółów itd.". Choć Geraldine James nie wygląda w ogóle jak Oonagh Toffolo, Hirschbiegel wierzył, że będzie się idealnie nadawać do tej roli. Spotkał się z Oonagh kilkukrotnie i uważa, że kobieta będzie zadowolona z takiej decyzji obsadowej. "Geraldine oddała perfekcyjnie jej ciepło i poczucie duchowości". Nie wszystkie postaci w filmie są natomiast oparte na prawdziwych ludziach. Bohaterka imieniem Sonia, w którą wciela się Juliet Stevenson, jest jedną z takich postaci. "Jest tak naprawdę luźno oparta na różnych przyjaciółkach Diany, które przewijały się przez jej życie, łącznie z jej uzdrowicielką oraz terapeutką. To amalgamat różnych cech różnych osób", wyjaśnia Bernstein.
