Bardzo istotnym dla reżysera było to, aby zaangażowani do filmu aktorzy byli w podobnym wieku do postaci, jakie mają zagrać w POKUCIE. Mając to na uwadze, kiedy nadszedł czas obsadzenia roli Cecylii Tallis, wybór reżysera i producentów z Working Title natychmiast padł na Keirę Knightley, nominowaną do nagrody Akademii za rolę Elizabeth Bennet w Dumie i uprzedzeniu (Pride & Prejudice).
Wright tak mówi o pracy z Knightley, "Kiedy myślałem o Cecylii, od razu przyszła mi do głowy Keira - poczułem, że jest już gotowa na taką rolę. Cecylia jest bowiem postacią charakterystyczną, a nie po prostu kolejną ładną kobietą na ekranie. Na początku filmu nie jest osobą, którą łatwo polubić. Dopiero potem rehabilituje ją miłość do Robbie'go".
Główna rola męska, rola Robbie'go Turnera, syna gospodyni Tallisów, błyskotliwego, młodego człowieka wykształconego w Cambridge dzięki wsparciu pracodawców matki, musiała być zagrana przez kogoś, kto dzięki swojemu talentowi będzie w stanie zabrać ze sobą widzów w podróż od czasów nadziei i dobrobytu, po czasy horroru II wojny światowej.
Do tej istotnej roli, Wright wybrał Jamesa McAvoya. "James wywodzi się z klasy robotniczej, a to właśnie było bardzo ważne podczas obsadzania Robbie'go - chłopaka z klasy robotniczej, częściowo zniszczonego przez snobizm klasy wyższej. James posiada poza tym duszę i nie obawia się jej pokazać".
Vanessa Redgrave, najstarsza z trzech aktorek, które zagrały Briony Tallis, tak mówi o reżyserze, "Wspaniale radzi sobie z aktorami, a film został naprawdę przepięknie przygotowany".
Briony Tallis w wieku 12 lat grana jest przez debiutującą Saoirse Ronan. Po mnóstwie odbytych przesłuchań, zajmująca się castingiem, Jina Jay natrafiła w końcu na dwunastoletnią Irlandkę z olbrzymią wrażliwością ekranową, która sprawiła, że dziewczynka okazała się idealna do roli młodej pisarki, Briony.
Wright tak mówi o Ronan, "Wielu aktorów, wcielając się w dane postaci, sięga po swoje własne doświadczenia emocjonalne i wyobraźnię - nie ma dobrego czy złego sposobu na wykorzystanie takiej metody. Saoirse tego nie robi, po prostu wyobraża sobie, jak to jest być Briony Tallis. Jest obdarzona empatią, która pozwala jej odczuwać i wyrażać emocje innego człowieka. Posiada niewiarygodny talent".
Rola 18-letniej Briony przypadła Romoli Garai, która została obsadzona jako ostatnia z trójki aktorek i musiała fizycznie dopasować się do wyglądu, jaki został stworzony dla starszej i młodszej Briony. Romola przyjęła sposób poruszania się Saoirse i pracowała z nauczycielem dialektu, aby osiągnąć podobną skalę głosu.
Do obsady dołączyła także wielokrotnie nagradzana aktorka Brenda Blethyn - pani Bennet Dumie i uprzedzeniu - oraz Benedict Cumberbatch, Patrick Kennedy, Juno Temple, Peter Wight, Daniel Mays, Nonso Anozie, Gina McKee, Michelle Duncan, Harriet Walters i Alfie Allen.
Poza aktorami w rolach głównych i drugoplanowych, zatrudnionych zostało około tysiąca młodych mężczyzn z Redcar, którzy wcielili się w role żołnierzy - także rannych i umierających - czekających na plażach Dunkierki na bezpieczny transport do domu.
